我國(guó)目前六大水系中有80%的水域受到污染，39%的水源已不能滿足地面水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)，湖泊、水庫(kù)水富營(yíng)養(yǎng)化程度不斷加劇。針對(duì)這種狀況和常規(guī)處理工藝的不足，各種飲用水預(yù)氧化技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生。但目前常見的，包括氯氣、二氧化氯、臭氧預(yù)氧化技術(shù)均存在易于生成有毒或致癌副產(chǎn)物的問題；高錳酸鉀雖然不存在上述問題，但需要嚴(yán)格控制用量，否則容易造成出水色度和錳含量超標(biāo)[1]，因此急需尋求一種高效無害的預(yù)氧化劑，而高鐵酸鹽作為一種環(huán)境友好型的多功能水處理藥劑，越來越多的引起了人們的關(guān)注。早在20世紀(jì)70年代歐美等發(fā)達(dá)國(guó)家就開始了對(duì)高鐵酸鹽凈水的研究，證明了其作為高效水處理藥劑的諸多優(yōu)勢(shì)：在整個(gè)pH值范圍內(nèi)都具有強(qiáng)氧化性，在溶液中同時(shí)存在著氧化、助凝、絮凝、吸附和消毒等多種作用，并且最終產(chǎn)物不會(huì)產(chǎn)生二次污染[2]。但存在制備難度大、成本過高和穩(wěn)定性較差等問題，目前的研究主要集中在尋求一種廉價(jià)而穩(wěn)定的高鐵酸鹽制備方法，使其能夠?qū)崿F(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)，以推動(dòng)其在水處理中的應(yīng)用。我國(guó)對(duì)高鐵酸鹽的研究開展較晚，但也取得了一定的成果。國(guó)內(nèi)一些學(xué)者針對(duì)我國(guó)的水質(zhì)特點(diǎn)進(jìn)行了大量研究，表明高鐵酸鹽在水處理中具有廣泛的適用性，對(duì)各種水質(zhì)特點(diǎn)的水體均具有良好的除污染效果。同時(shí)就高鐵酸鹽制備難度高和穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)，提出了相對(duì)可行的改進(jìn)方案[3]，使高鐵酸鹽的工業(yè)化生產(chǎn)成為可能。

1高鐵酸鹽用于除藻

近年來，水體污染日益嚴(yán)重，造成水源水中藻類含量日益升高。水體中大量的藻類會(huì)給飲用水處理帶來許多問題，影響飲用水的生產(chǎn)及安全。氧化預(yù)處理是去除水中藻類較為普遍采用的方法，但預(yù)氯化過程中氯與原水中較高濃度的有機(jī)物作用會(huì)生成一系列對(duì)人體有害的鹵代有機(jī)物；而采用臭氧預(yù)氧化除藻存在投資大、運(yùn)行費(fèi)用高的問題。近年來國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)高鐵酸鹽預(yù)氧化除藻技術(shù)進(jìn)行了大量的研究，形成了較為成熟的理論。

1.1高鐵酸鹽對(duì)藻類的去除效果

馬軍對(duì)高鐵酸鹽復(fù)合藥劑除藻的研究[4]表明，單純硫酸鋁混凝對(duì)藻類的去除率不佳，20~50mg/L的投藥量，沉后水藻類的去除率僅為20%~30%，即使投加量上升到80mg/L時(shí)也只有50%左右；而1.4mg/L高鐵酸鹽預(yù)氧化1min后加入80mg/L的硫酸鋁混凝，去除率可達(dá)到75%，且隨預(yù)氧化時(shí)間的延長(zhǎng)最高可達(dá)80%左右。苑寶玲針對(duì)以顫藻為主的深圳鐵崗原水的實(shí)驗(yàn)[5]表明，單純PAC混凝時(shí)，60mg/L和84mg/L加藥量下，去除率分別為81.08%和79.57%，而1.2mg/L高鐵酸鹽預(yù)氧化后加入84mg/L的PAC，去除率達(dá)到97.85%，提高了近20%；在與Cl2和高錳酸鉀預(yù)氧化除藻的比較中，高鐵酸鹽也較兩者有更好的去除效果，同時(shí)不會(huì)產(chǎn)生二次污染。石穎等在研究pH對(duì)高鐵酸鹽除藻影響的實(shí)驗(yàn)[6]中指出，在pH=5的條件下，單純PAC混凝最高可去除40%的藻類，而在混凝前投加1.5mg/L高鐵酸鹽預(yù)氧化后，僅需10mg/L的PAC就可使沉后水的藻類去除率達(dá)到60%，繼續(xù)增加PAC投量至40mg/L時(shí)去除率達(dá)到最大，沉后水為90%，濾后水接近100%。

1.2高鐵酸鹽除藻的反應(yīng)機(jī)理

高鐵酸鹽對(duì)藻類良好的去除效果。是多方面協(xié)同作用的結(jié)果。首先，高鐵酸鹽的強(qiáng)氧化性能夠破壞藻類細(xì)胞的結(jié)構(gòu)。


苑寶玲等在高鐵酸鹽去除顫藻的研究[7-8]中發(fā)現(xiàn)：高鐵酸鹽預(yù)氧化使顫藻出現(xiàn)斷裂現(xiàn)象，一根2細(xì)長(zhǎng)藻絲被斷裂成幾小段，擾亂了藻類正常的生長(zhǎng)和繁殖，從而達(dá)到除藻的作用；其次，高鐵酸鹽對(duì)藻類細(xì)胞的破壞，會(huì)刺激藻類細(xì)胞向外釋放胞內(nèi)物質(zhì)，這些有機(jī)物可使藻類細(xì)胞發(fā)生部分凝聚，并可能在混凝過程中起到助凝劑的作用[9]。第三，高鐵酸鹽水解生成的Fe(OH)3膠體能夠吸附到藻類細(xì)胞的表面，這會(huì)改變?cè)孱惣?xì)胞的表面性質(zhì)，使藻類的活性和穩(wěn)定性顯著降低，同時(shí)增加其沉淀性，促進(jìn)水中藻類的凝聚，提高后續(xù)工藝對(duì)藻類的去除效果[10]。
1.3高鐵酸鹽除藻的影響因素

在高鐵酸鹽除藻的過程中，反應(yīng)體系的pH值、高鐵酸鹽投加量以及水中存在的腐殖酸都會(huì)對(duì)整個(gè)反應(yīng)產(chǎn)生影響。投藥量主要是通過影響高鐵酸鹽與藻類的接觸時(shí)間，對(duì)藻類的去除產(chǎn)生影響。微酸性條件有利于高鐵酸鹽對(duì)藻類的去除。在酸性條件下，高鐵酸鹽具有更強(qiáng)的氧化性，同時(shí)H+會(huì)促使水中FeO42-的分解，當(dāng)pH低于5時(shí)，水中的FeO42-將迅速分解，釋放出Fe3+，其氧化和絮凝作用同時(shí)得到有效發(fā)揮，從而使高鐵酸鹽對(duì)藻類的去除更為有效[11]。

腐殖酸會(huì)對(duì)藻類的混凝去除產(chǎn)生一定的影響，它會(huì)增加水中負(fù)電荷的密度，同時(shí)，水中離子化的酚羥基會(huì)與混凝劑水解的部分鋁離子形成可溶性的絡(luò)合物，降低了混凝效率，增加了混凝劑的投量。高鐵酸鉀能夠破壞腐殖酸的酚羥基等酸性基團(tuán)，同時(shí)水解產(chǎn)生大量帶高價(jià)正電荷的中間產(chǎn)物，可以中和腐殖酸表面的電荷，提高了混凝劑的利用率，使藻類的混凝去除更為有效[12]。

2高鐵酸鹽用于有機(jī)污染物的去除

水中的有機(jī)污染物會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生危害，同時(shí)還會(huì)對(duì)膠體產(chǎn)生嚴(yán)重的保護(hù)作用，不但增加了膠體表面電荷，也造成空間位阻效應(yīng)，是影響混凝效果的主要因素[13]。而高鐵酸鹽由于其所具有的多功能凈水效能，可有效去除水中的有機(jī)污染物，并且不會(huì)造成二次污染，有較好的應(yīng)用前景。

2.1高鐵酸鹽對(duì)水中有機(jī)物的去除效果

高鐵酸鹽由于其強(qiáng)的氧化性和助凝效果，對(duì)水中的有機(jī)污染物有較好的去除效果。30mg/L的高鐵酸鹽氧化40min，可將水中0.1mg/L的三氯乙烯降至0.03mg/L，而在20NTU的渾濁水中，同樣投量可將水中的三氯乙烯完全去除，同時(shí)降解100%的萘，84.4%的溴二氯甲烷，61%的二氯苯和12.8%的硝基苯[14]。在對(duì)高鐵酸鹽去除水中苯胺的研究[15]中，0.6mg/L高鐵酸鹽預(yù)氧化協(xié)同20mg/LFeCl3混凝，可將原水中5.5mg/L的苯胺降至0.1mg/L以下，而單獨(dú)FeCl3混凝時(shí)的去除率不足20%。在去除苯酚的實(shí)驗(yàn)[16]中，3.2mg/L鋁鹽單獨(dú)混凝時(shí)，水中50μg/L的苯酚僅被去除了約5μg/L，而投加1.4mg/L高鐵酸鹽預(yù)氧化1min后再加入鋁鹽混凝，水中苯酚的剩余濃度降低至約15μg/L。楊衛(wèi)華等對(duì)高鐵酸鉀處理水中十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）的研究[17]表明：在pH=7條件下，投加與CTAB質(zhì)量比為1∶1的K2FeO4反應(yīng)30min，K2FeO4對(duì)CTAB的去除率可達(dá)79.4%，在降解過程中CTAB經(jīng)歷了鏈的斷裂并進(jìn)一步被礦化為無機(jī)小分子的過程。高鐵酸鹽對(duì)腐殖質(zhì)也具有良好的氧化去除效能，去除效率主要取決于高鐵酸鹽與腐殖質(zhì)的質(zhì)量比和高鐵酸鹽的初始濃度，質(zhì)量比為12倍的高鐵酸鹽能夠去除90%的富里酸，在渾濁水中高鐵酸鹽具有氧化和絮凝的雙重作用效能，同樣的投加量下，可將95%以上的富里酸去除[18]。


過量的高鐵酸鉀可使有機(jī)污染物的氧化去除更為有效，在pH＜8時(shí)，高鐵酸鉀氧化苯、氯苯、苯丙烯和苯酚的最大氧化效率分別是18%~47%、23%~47%、85%~100%和32%~55%，最大氧化效率是在高鐵酸鉀與有機(jī)物的摩爾比為3∶1~5∶1條件下取得的[19]。針對(duì)水中有機(jī)物綜合指標(biāo)，單獨(dú)使用Al2(SO4)3混凝時(shí)，50mg/L的投加量可去除水中36.7%和31.1%的UV254和TOC，而加入1mg/L高鐵酸鉀預(yù)氧化混凝后UV254和TOC去除率提高到63.3%和37%[20]。同時(shí)高鐵酸鹽對(duì)氯消毒副產(chǎn)物也有較好的去除作用，4mg/L投氯量對(duì)濾后水消毒30min的氯仿生成量達(dá)到26.2μg/L，而經(jīng)5mg/L高鐵酸鉀預(yù)氧化后，濾后水消毒30min的氯仿生成量降至6.6μg/L[21]。此外大量針對(duì)高鐵酸鹽去除有機(jī)物反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方面的研究[22-29]表明，高鐵酸鹽對(duì)乙醇、羧酸化合物、氨基酸、酚、有機(jī)氮化合物、脂肪硫化合物、亞硝胺化合物、抗菌藥物等多種有機(jī)物也有較好的去除效果。
pH值和投藥量是影響高鐵酸鹽去除有機(jī)物效率的主要因素，一般認(rèn)為偏酸性條件和過量的高鐵酸鹽加入量有利于有機(jī)物的去除。偏酸性條件可以更為有效的發(fā)揮高鐵酸鹽氧化和絮凝的雙重功效，而過量的投加量能夠延長(zhǎng)高鐵酸鹽與水中有機(jī)物的接觸時(shí)間，使反應(yīng)更加充分。

2.2去除有機(jī)物的作用機(jī)理

高鐵酸鹽對(duì)有機(jī)污染物的去除是其強(qiáng)氧化性，還原產(chǎn)物的混凝助凝作用以及最終產(chǎn)物Fe(OH)3較強(qiáng)吸附性三者協(xié)同作用的結(jié)果。

高鐵酸鹽的強(qiáng)氧化性能將相對(duì)分子質(zhì)量較大的有機(jī)物降解為相對(duì)分子質(zhì)量較小的有機(jī)物，強(qiáng)化混凝過程對(duì)有機(jī)物質(zhì)的去除[30]；同時(shí)，其強(qiáng)氧化性可將水分子分解為具有強(qiáng)氧化性的原子氧，從而氧化有機(jī)污染物，并可能將有機(jī)物最終氧化成CO2，實(shí)現(xiàn)無害化[31]。高鐵酸鹽在水中逐級(jí)還原的過程中，形成的一系列水解產(chǎn)物帶有高價(jià)正電荷，可通過電中和作用使水中無機(jī)膠體脫穩(wěn)。而最終生成的Fe(OH)3膠體具有較強(qiáng)的吸附性，可吸附細(xì)小的膠體顆粒和部分有機(jī)成分，實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)物的去除。

3高鐵酸鹽用于重金屬離子的去除

重金屬是對(duì)人體危害較大的一類污染物，它們易在生物體內(nèi)積累，毒性隨形態(tài)而異，常規(guī)的混凝工藝對(duì)大多數(shù)重金屬離子的去除效果不佳。而高鐵酸鹽預(yù)氧化技術(shù)能夠顯著增強(qiáng)混凝劑的混凝效果，強(qiáng)化對(duì)重金屬離子的去除效果。大量實(shí)驗(yàn)表明，高鐵酸鹽預(yù)氧化對(duì)水中Pb、Cd、Mn、Fe等多種金屬離子有明顯的去除效果。在pH=7.6的條件下，20~100mg/L的高鐵酸鹽可將水中4.4mg/L的Pb(Ⅱ)降至小于0.1mg/L；50mg/L高鐵酸鹽可使水中2.4mg/L的Hg(Ⅱ)降至0.02mg/L，Cd(Ⅱ)由4.8mg/L降至0.04mg/L；同時(shí)在pH=7.3時(shí)，100mg/L的高鐵酸鹽可使6mg/L的Cu(Ⅱ)，Zn(Ⅱ)分別降至0.02mg/L和0.14mg/L[32]。梁詠梅等的實(shí)驗(yàn)[33]也表明，1mg/L的高鐵酸鹽投量可使原水中250μg/L的Pb和50μg/L的Cd的去除率較單純硫酸鋁混凝時(shí)提高20%左右，并且對(duì)Pb的去除率高于Cd。在高鐵酸鹽除錳的實(shí)驗(yàn)中[34]，1mg/L的高鐵酸鹽預(yù)氧化1min后投加40mg/L硫酸鋁，可使水中1.23mg/L的Mn降至0.6mg/L，較單獨(dú)混凝時(shí)去除率提高40%；當(dāng)高鐵酸鹽投量提高到3mg/L時(shí)，相同條件下的沉后余錳降至0.1mg/L，去除率提高了90%。


此外高鐵酸鉀預(yù)氧化對(duì)水中鐵離子也有較好的去除效果，經(jīng)預(yù)氧化處理的沉后水中總鐵濃度是單純硫酸鋁混凝時(shí)的1/2[21]。
在高鐵酸鹽預(yù)氧化去除重金屬離子的過程中，反應(yīng)體系的pH會(huì)對(duì)反應(yīng)產(chǎn)生重要影響，中性和弱堿性條件有利于重金屬離子的去除。例如pH=3時(shí)，高鐵酸鹽投加量對(duì)去除率的貢獻(xiàn)不大，預(yù)氧化對(duì)鉛的去除率為40%左右，對(duì)鎘的去除率在20%以下；當(dāng)pH為7和9時(shí)，對(duì)鉛的去除率提高到90%以上，在pH=9時(shí)，預(yù)氧化對(duì)鎘的去除率隨高鐵酸鹽投量的增加上升，當(dāng)投加量增加5mg/L時(shí)，去除率可提高到90%[33]。

高鐵酸鹽對(duì)重金屬離子的去除，主要是依靠其在逐級(jí)還原過程中產(chǎn)生的高價(jià)態(tài)正電荷水解產(chǎn)物的絮凝作用，在此過程中各種中間產(chǎn)物發(fā)生聚合作用，而隨后產(chǎn)生的Fe(OH)3膠體又具有較強(qiáng)的吸附共沉作用，通過以上各過程的協(xié)同作用完成對(duì)重金屬離子的去除。

4高鐵酸鹽用于濁度的去除

隨著經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的不斷發(fā)展，原水中的泥土、粉砂、微細(xì)有機(jī)物、無機(jī)物、浮游生物等懸浮物和膠體物逐漸增多，造成水中濁度不斷上升，降低飲用水中的濁度已成為水處理的重要目的之一。傳統(tǒng)工藝對(duì)濁度的去除多為直接混凝處理，而采用高鐵酸鉀預(yù)氧化技術(shù)能夠顯著加強(qiáng)后續(xù)混凝處理對(duì)濁度的去除，并且能夠減少混凝劑的用量。馬軍在對(duì)滄州自來水廠黃河水的預(yù)氧化試驗(yàn)[13]表明：少量高鐵酸鉀加入量（0.6mg/L左右）即可顯著減少混凝劑的投量，25mg/L混凝劑投量即可達(dá)到單純混凝時(shí)35mg/L投量時(shí)的效果，降低大約30%的藥耗，而在對(duì)鄭州自來水廠，松花江和巢湖的實(shí)驗(yàn)中也得到了相似的結(jié)果。對(duì)微污染水庫(kù)水用1mg/L高鐵酸鉀預(yù)氧化聯(lián)合60mg/L硫酸鋁混凝處理后，可使沉后水和濾后水濁度從282NTU分別下降至5NTU和0.2NTU左右，而單純采用硫酸鋁混凝時(shí)則分別需要70mg/L和80mg/L的投藥量才能達(dá)到相同效果[21]。高鐵酸鹽預(yù)氧化對(duì)低溫低濁水同樣有效，在冬季對(duì)松花江水的實(shí)驗(yàn)中，使用高鐵酸鹽復(fù)合藥劑可使沉后水濁度由27.5降至2NTU，單純的硫酸鋁混凝最低也只能將濁度降到8NTU，而濾后水的濁度下降更為顯著，高鐵酸鹽復(fù)合藥劑處理后的濾后水濁度均低于0.5NTU[35]。

高鐵酸鹽對(duì)濁度的去除機(jī)理與其對(duì)有機(jī)物的去除相似，主要是通過其強(qiáng)氧化性、水解產(chǎn)物的助凝作用，以及最終產(chǎn)物Fe(OH)3較高的吸附活性三者的協(xié)同作用完成的。強(qiáng)氧化性能夠破壞膠體表面的有機(jī)保護(hù)層，使其易于脫穩(wěn)，而其高價(jià)正電荷水解產(chǎn)物則通過電中和使水中的無機(jī)膠體脫穩(wěn)，最終生成的Fe(OH)3可以吸附絮體和水中較小的顆粒，形成較大的絮體同時(shí)增加其沉速，達(dá)到對(duì)濁度的去除。

5高鐵酸鹽的滅菌作用

高鐵酸鹽由于其強(qiáng)氧化性，對(duì)水中的微生物也具有較強(qiáng)的滅活作用。Murmann與Robinson在1974年首次發(fā)現(xiàn)高鐵酸鉀具有明顯的滅菌作用，用6mg/L的高鐵酸鉀處理原水30min，可將水中20~30萬(wàn)個(gè)/mL的細(xì)菌去除至小于100個(gè)/mL[32]。之后Gilbert等的研究表明[36]，在pH=8.0、8.2和8.5的條件下，6mg/L的高鐵酸鉀分別在8.5、7.2和6.4min內(nèi)可滅活99%的大腸桿菌，當(dāng)pH低于8時(shí)，高鐵酸鉀的消毒能力隨pH降低明顯增強(qiáng)。

在臭氧和高鐵酸鉀聯(lián)合實(shí)驗(yàn)中[37]，單純的臭氧殺滅90%腸形菌素需要2mg/L的投加量，而經(jīng)5mg/L高鐵酸鉀預(yù)處理后，1mg/L臭氧便可殺死腸菌總數(shù)的99.9%。Jiang等[38]對(duì)高鐵酸鹽、FeSO4和NaClO處理飲用水進(jìn)行比較后指出，高鐵酸鹽具有更快的殺菌速率和更高的殺菌效率，在pH=8時(shí)6mg/L的高鐵酸鹽處理30min，能夠殺滅原水中幾乎全部的大腸桿菌。除大腸桿菌外，高鐵酸鉀對(duì)白色念球菌、枯草桿菌黑色變種芽孢和金黃色葡萄球菌也有較強(qiáng)的滅活作用[39-40]。實(shí)驗(yàn)表明，在10min的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)，5.0mg/L的高鐵酸鉀可殺滅99.96%的白色念球菌，10.0mg/L的高鐵酸鉀可殺死99.97%的枯草桿菌黑色變種芽孢，0.5mg/L的高鐵酸鉀可滅活99.99%的金黃色葡萄球菌。同時(shí)，高鐵酸鹽對(duì)f2病毒[41]以及Qβ噬菌體[42-43]也有良好的滅活作用。
高鐵酸鹽濃度、pH和接觸時(shí)間是其滅菌的主要影響因素，pH會(huì)影響高鐵酸鹽的水解過程，一般認(rèn)為在偏酸性條件下，高鐵酸鹽具有更強(qiáng)的氧化性；微生物的表面電荷也會(huì)對(duì)滅菌帶來一定的影響：帶正電的微生物對(duì)高鐵酸鉀的抵抗性強(qiáng)于帶負(fù)電的微生物[44]。高鐵酸鹽的滅菌作用主要源于自身的強(qiáng)氧化性，它能破壞細(xì)菌的細(xì)胞壁、細(xì)胞膜以及細(xì)胞結(jié)構(gòu)中的酶，抑制蛋白質(zhì)及核酸的合成，阻礙菌體的生長(zhǎng)和繁殖，從而起到殺死細(xì)菌的作用[45]。同時(shí)，高鐵酸鉀分解生成的中間價(jià)態(tài)氧化成分具有長(zhǎng)時(shí)間的氧化效應(yīng)，最終生成的Fe(OH)3膠體對(duì)細(xì)菌也有一定的吸附作用。具體參見http://www.dowater.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。

6應(yīng)用展望

與其他預(yù)氧化劑相比，高鐵酸鹽是一種安全、高效的水處理藥劑，不會(huì)產(chǎn)生致癌、致畸、致突變的氯代衍生物，不產(chǎn)生有異味的氯酚化合物。同時(shí)高鐵酸鹽集氧化、絮凝、吸附、殺菌和消毒等多種凈水功效于一體，它不僅能夠去除水中的藻類、部分有機(jī)污染物、重金屬離子，而且可以快速殺滅水中的細(xì)菌和病毒，其分解產(chǎn)物還有絮凝凈水作用，可吸附除去水體中有害物質(zhì)。

目前高鐵酸鉀大規(guī)模推廣應(yīng)用所面臨的主要問題是：穩(wěn)定性較差不便于儲(chǔ)存和運(yùn)輸，生產(chǎn)工藝復(fù)雜、成本高。因此研究廉價(jià)而穩(wěn)定的高鐵酸鹽的制備方法是影響高鐵推廣應(yīng)用的一個(gè)重要方面。

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作者簡(jiǎn)介：溫國(guó)蛟（1985-），男，在讀碩士研究生，研究方向?yàn)樗廴究刂萍拔鬯Y源化